Choose an application

• Reference Manager
• EndNote
• RefWorks (Direct export to RefWorks)

Choose an application

• Reference Manager
• EndNote
• RefWorks (Direct export to RefWorks)

Choose an application

• Reference Manager
• EndNote
• RefWorks (Direct export to RefWorks)

Choose an application

• Reference Manager
• EndNote
• RefWorks (Direct export to RefWorks)

Terreinen waar in het verleden stadgasfabrieken of installaties voor het impregneren van hout gevestigd waren, zijn vaak zwaar verontreinigd met polyaromatische koolwaterstoffen of PAK’s. Heel wat PAK’s hebben mutagene of kankerverwekkende eigenschappen, en zijn in deze bodems terechtgekomen vervat in koolteer of creosootolie. Om een inschatting te kunnen maken van het risico uitgaande van deze bodems, en om een keuze te kunnen maken tussen saneringstechnieken is niet alleen de totale concentratie aan PAK’s in de bodem van belang, maar ook en vooral hun beschikbaarheid. In dit onderzoek werd de beschikbaarheid van PAK’s in zulke zwaar verontreinigde bodems onderzocht, en meer in detail ook de invloed van de aanwezige koolteer en creosootolie hierop. De beschikbaarheid van de PAK’s in de bodem werd nagegaan aan de hand van de snelheid waarmee ze worden vrijgegeven, gemeten met behulp van Tenax TA. PAK’s die snel worden vrijgegeven, worden beschouwd als goed beschikbaar, PAK’s die traagworden vrijgegeven als slecht beschikbaar. De PAK vrijgavekinetiek werd gedurende lange tijd (>4000 u) opgemeten voor twee grondstalen afkomstig van verontreinigde sites en een grondstaal dat kunstmatig werd verontreinigd met koolteer. De datakonden beschreven worden met een parallel eerste orde model met drie sites. Dit houdt in dat er een snel, traag en heel traag vrijkomende PAK fractie kan worden onderscheiden. De grootte van de verschillende fracties en de snelheidsconstanten van vrijzetting waren functie van de specifieke PAK en het grondstaal. Grote PAK’s worden trager vrijgegeven dan kleine PAK’s: ze vertonen kleinere snelheidsconstanten van vrijgave en kleinere snelle fracties. De snel vrijgegeven fractie varieerde van 3 tot 60 %, wat erop duidt dat de beschikbaarheid van de PAK’s sterk varieert tussen grondstalen die nochtans vergelijkbare concentraties aan PAK’s bevatten. De orde van grootte van de snelheidsconstanten was 100-10-1 h-1 voor de snelle fractie,10-2-10-3 h-1 voor de trage fractie en 10-4-10-5 h-1 voor de heel trage fractie. De PAK vrijgavekinetiek voor een reeks kunstmatig verontreinigde grondstalen met uiteenlopende bodemkarakteristieken was quasi alleen afhankelijk van of er nu koolteer dan wel creosootolie aanwezig was. Grondstalen, verontreinigd met koolteer, vertoonden een veel tragere PAK vrijgavekinetiek dan grondstalen, verontreinigd met creosootolie. Zowel bodemeigenschappen als textuur en natuurlijk organisch koolstofgehalte, als veroudering (die in het huidige experiment enkel standtijd inhield, geen uitspoeling of biodegradatie van de PAK’s) hadden geen substantiële invloed op de vrijgavekinetiek van de PAK’s, ondanks de variatie in textuur van puur zand tot leem, de veroudering gedurende een periode van 5 maanden en een verhouding van natuurlijke bodem organische koolstof tot koolteer of creosootolie koolstof van 7 tot 0. De snelheidsconstanten van vrijgave waren vergelijkbaar qua orde van grootte met deze gemeten in de literatuur voor grondstalen die vooral of enkel natuurlijke organische stof bevatten. De absolute concentratie (mg/kg OC) aan PAK’s die traag werden vrijgegeven uit de bodemstalen verontreinigd met koolteer, daarentegen, waren een veelvoud (minstens een factor 10 tot 100) van de maximale hoeveelheden die werden opgetekend in de literatuur en het huidige onderzoek voor grondstalen die enkel natuurlijke organische stof bevatten. Koolteer kan dus heel wat meer traag vrijgegeven PAK’s binden dan natuurlijke organische stof. Verschillende soorten organische stof kunnen dus een totaal verschillend effect hebben op de PAK beschikbaarheid, en het totaal organische koolstofgehalte van een bodem geeft dan ook niet noodzakelijk een indicatie van de beschikbaarheid van de PAK die er in zitten. Naast de eerder beschreven kunstmatig verontreinigde grondstalen werd er ook een hele reeks grondstalen bestudeerd afkomstig van terreinen van voormalige stadsgasfabrieken en houtbehandelingsinstallaties. De meeste van deze gronden (16 van de 18 stalen) vertoonden slechts zeer beperkte fracties snel vrijgegeven PAK (fractiegrootte 1-28%, afhankelijk van de PAK). Twee van de onderzochte stalen vertoonden evenwel wel nog een aanzienlijk grote fractie snel vrijgegeven of goed beschikbare PAK’s (fractiegrootte 21-83%, afhankelijk van de PAK), ondanks hun aanwezigheid op het terrein voor meerdere tientallen jaren. Een mogelijke verklaring hiervoor kan zijn dat er op de plaats waar de grondstalen zich bevonden nauwelijks biodegradatie of uitloging heeft plaatsgevonden. Het biodegradatiepotentieel werd voor de verschillende grondstalen nagegaan in een aërobe incubatie. Zestien van de 18 stalen vertoonden geen of nauwelijks biodegradatie van de aanwezige PAK’s, wat in overeenstemming is met de minieme concentratie aan snel vrijgegeven PAK’s. Van de 2 stalen die een grotere snelle PAK fractie bevatten vertoonde er 1 wel aanzienlijke afbraak van de PAK’s, met na 193 dagen incubatie een hoeveelheid die biologisch werd afgebroken overeenkomend met de oorspronkelijk aanwezige snelle fractie. Het tweede staal vertoonde echter nauwelijks biodegradatie, wat mogelijk te wijten is aan de aanwezige microflora in dit bodemstaal. Uitgezonderd dit laatste resultaat bevestigen de resultaten van het incubatie-experiment literatuurgegevens die de link leggen tussen biologische beschikbaarheid en vrijgavekinetiek. Tot slot bestond er ook een (ruwe) correlatie (R² = 0.67) tussen de trage fractie van de PAK’s en de fractie van de organische koolstof die niet kon worden geëxtraheerd uit de bodem met n-hexaan. Dit doet vermoeden dat asfaltenen –grote organische moleculen aanwezig in koolteer en creosootolie- een belangrijke rol spelen in het bepalen van de PAK vrijgavekinetiek. In een laatste experiment werd onderzocht of de snel vrijgegeven PAK fractie volledig en blijvend kon worden verwijderd. Hiertoe werd de snelle PAK fractie verwijderd van een grondstaal, kunstmatig verontreinigd met koolteer, met behulp van Tenax. De snelle fractie bleek weer te worden aangevuld binnen een tijdsspanne van 45 dagen. De nieuw gevormde snelle fractie was evenwel minder groot dan oorspronkelijk (zowel in concentratie als in percentage van de aanwezige hoeveelheid PAK’s) en bovendien minder groot naarmate er meer PAK’s werden verwijderd. Meer diepgaand onderzoek is wenselijk om na te gaan of dit gevolgen heeft voor de risico-evaluatievan zulke verontreinigde gronden. Soils at former municipal gas plants and wood treatment facilities are generally heavily contaminated with PAH due to the presence of coal tar or creosote oil. Apart from the absolute concentrations of PAH in these soils, their availability is a major concern both for risk assessment and for the choice of the remedial action. The present study focuses on the availability of PAH in such heavily contaminated soils, and specifically on the effect of coal tar or creosote oil non aqueous phase liquid (NAPL) on this availability. The PAH availability was assessed by the pattern of the PAH release kinetics, using Tenax TA as desorbing agent. Fast released PAH are considered as easily available, slowly released PAH as unavailable for biodegradation or uptake by oligochaetae. Long term (>4000 h) release kinetics of PAH’s in two field contaminated and one artificially coal tar contaminated soil samples could be described with a parallel 3-fraction first order kinetic model. Rate constantsof PAH release for the fast, slowly and very slowly released fractions were in the order of magnitude of 100-10-1 h-1, 10-2-10-3 h-1 and 10-4-10-5 h-1, respectively. Parameters as fraction size and rate constants of release were PAH and sample specific. The large PAH’s displayed slower release kinetics with smaller rate constants of release and smaller fast fractions compared to the small PAH’s. The fast fractions varied from 3 to 60%, indicating a wide range in availability between soil samples containing similar concentrations of total PAH. The PAH release kinetics in artificially contaminated soil samples with differing textures, concentrations of native OC and coal tar or creosote oil OC revealed that the kind of NAPL present inthe soil samples controlled PAH release kinetics. Coal tar contaminated samples displayed much slower PAH release kinetics than creosote contaminated samples. Ageing (expressed by time, not including leaching, nor biodegradation), texture and nativeOC concentration did not have a significant influence, despite the ageing time of up to 5 months, the variation in texture from pure sand to loam, and the native OC to NAPL OC ratio varying from 7 to 0. The rate constants of PAH release were of the same order of magnitude as corresponding values observed in literature for soils and sediments containing almost exclusively native organic carbon. The absolute concentration (mg/kg OC) of PAH released slowly from coal tar contaminated samples, however, was at least one to two orders of magnitude larger than corresponding figures for PAH released slowly from soil samples containing only native organic carbon, as observed in literature and the present study. Coal tar organic carbon can consequently hold a much larger concentration of slowly released PAH than native organic carbon. Different types of organic carbon consequently have profoundly different effects on PAH availability, and the total OC concentration of a soil will have no predictive value for PAH availability when more than one type of OC is present. The PAH release kinetics were also determined for a range of field contaminated soil samples from municipal gas plant and wood treatment facility sites. Fast released PAH fractions were small (1 to 28%, depending on PAH) for 16 of the 18 soil samples. However, these fractions were substantially large (21 to 83%, depending on PAH) for the other 2 samples, despite their presence in the field for at least decades. This may be due to unfavourable weathering conditions. When the soil samples were aerobically incubated, 16 of the 18 soil samples displayed almost no PAH biodegradation, which is in agreement with their very small fast released PAH fractions. For one of the 2 soil samples displaying large fast PAH fractions, the amount of PAH degraded within 193 days of incubation was well predicted by the amount of fast released PAH, while for the second soil sample almost no biodegradation could bedetected. This was possibly due to the inability of the soil microflora to degrade PAH. Except for this last result, the results of the incubation experiment confirm the literature data which link the fast released PAH fraction with the (bio)available PAH fraction. Finally, while there was no correlation between PAH release kinetics and the total OC concentration of the soil samples, a (rough) correlation (R² = 0.67) could be made between the slowly released PAH fraction and the amount of OC that was not extractable with n-hexane. This suggests that the asphaltene concentration in the NAPL might determine slow release kinetics. In a final experiment, the fast released PAH fraction was removed from an artificially coal tar contaminated soil sample with the use of Tenax. The redistribution of the remaining PAH towards the fast fraction was subsequently determined after a 45 days equilibration period. The fast fraction was partly replenished, suggesting that the slowly released fraction can become more available during remediation. This redistribution of the PAH towards the fast released fraction, however, was to a lesser extent than originally present (expressed either as a concentration either as a percentage of the total amount of a PAH present) and to a lesser extent the more extensive the removal had been. More in-depth research is necessary to reveil the possible implications of this redistribution for risk assessment.

Choose an application

• Reference Manager
• EndNote
• RefWorks (Direct export to RefWorks)

Op dit ogenblik zijn de mechanismen die koolstofopslag in de bodem bepalen nog niet helemaal gekend en bestaat er grote onzekerheid over de hoeveelheid koolstof, afkomstig van plantenresten of “residu’s”, die de bodem kan stockeren. Meer in het bijzonder is er weinig informatie beschikbaar over de impact van een veranderd bodemgebruik of bodembewerking op de koolstofflux in bodems, bijvoorbeeld bij de overgang van conventioneel ploegen naar ‘no-tillage’. Nochtans zijn bodemgebruik en -bewerkingbelangrijke factoren die de afbraak van organische stof beïnvloeden. Daarenboven heeft elk ecosysteem (bv. akker, weide of bos) zijn eigen vegetatietype en daardoor komen plantenresten met zeer verschillende karakteristieken in of op de bodem terecht. De doelstelling van deze studie is de bodemfysische en -biologische processen te identificeren die worden beïnvloed door de plaats waar residu’s in de bodem terechtkomen: ingemengd of op het bodemoppervlak. Hierbij zal ook de interactie met de kwaliteit van de residu’s worden nagegaan. De locatie van residu’s in de bodem heeft een rechtstreekse invloed op bodemfysische eigenschappen, zoals op het transport van water en opgeloste stoffen. Biochemische karakteristieken van de residu’s beïnvloeden hun C- en N-mineralisatie en bepalen de activiteit en samenstelling van de microbiële biomassa. Wijzigingen in deze fysische en biologische eigenschappen werken op elkaar in en kunnen op hun beurt een invloed uitoefenen op de afbraak van organisch materiaal in de bodem (bv. door een verandering in bodemaggregatie). In een eerste deel van dit werk is de invloed van de residu-kwaliteit en het bodemtype op C- en N-mineralisatie bestudeerd. Dit gebeurde met ‘optimaal’ contact tussen bodem en residu door fijn plantenmateriaal in de bodem te vermengen. Er werd aangetoond dat, onder gecontroleerde omstandigheden, de residu-kwaliteit de voornaamste factor was die de afbraaksnelheid bepaalde en dat bodemtype op korte termijn een verwaarloosbare rol speelde. Op lange termijn werd het effect van bodemtype wel belangrijker; waarschijnlijk omwille van verschillen in potentiële stabilisatie van opgeloste koolstof of biomassa-C door de minerale bodemfractie. In een tweede deel werd het effect van residu-locatie op C- en N-mineralisatie onderzocht. Er werden bodemkolommen opgezet waarbij koolzaad-residu’s werden ingemengd of waarbij ze als mulch op het bodemoppervlak bleven liggen. De kolommen werden regelmatig onder een regensimulator geplaatst om veldomstandigheden na te bootsen. Bedekking van het bodemoppervlak met mulch reduceerde de evaporatie van de bodem, hetgeen resulteerde in een verhoogd vochtgehalte in de bodem. De mulch zelf droogde sterk uit telkens na een regenval. De residu-C en -N waren verschillend verdeeld over het bodemprofiel naargelang de initiële locatie van de residu’s. Verschillen in de beschikbaarheid van water en nutriënten resulteerden in een tragere afbraakvan residu-mulch dan van ingemengde residu’s in de bodem. Netto N-mineralisatie was groter in de bodem onder mulch dan met ingemengde residu’s, doordat het hogere vochtgehalte van de bodem N-mineralisatie stimuleerde en doordat de scheiding van bodem-N en residu-C de N-immobilisatie verminderde. Daarnaast werd ook de invloed van residu-locatie op de bestemming van C en N in de bodem en in bodemaggregaten nagegaan, om de mechanismen te verhelderen die verantwoordelijk zijn voor de koolstofopslag in de bodem. Op korte termijn bleef er een grote hoeveelheid residu-deeltjes (> 2 mm) achter op het bodemoppervlak met mulch, terwijl bijna geen residu-deeltjes konden worden gerecupereerd na inmenging in de bodem. Hier zat residu-C voornamelijk in de fijne bodemfractie (< 2 mm). Het toevoegen van residu’s aan de bodem resulteerde in grotere bodemaggregaten dan in de controle-bodem. De meest stabiele macroaggregaten werden gevonden in de 0-5 cm bodemlaag onder mulch. Voor de twee residu-locaties was er weinig verschil in de relatieve verdeling van residu-C over de verschillende aggregaatklassen; waarschijnlijk omdat in beide gevallen aggregaten door diffusie van opgeloste residu-C werden aangerijkt. Tenslotte werd het effect van de interactie tussen residu-locatie en -kwaliteit op C- en N- mineralisatie bestudeerd. Een mulch reduceerde de evaporatie van de bodem en de mate waarin dit gebeurde hing af van de fysische eigenschappen van de mulch-laag. De variaties in het watergehalte van de mulch, die eerder werden aangeduid als belangrijkste factor in de controle van de afbraaksnelheid, werden ook beïnvloed door de fysische eigenschappen van de residu’s. Voor ingemengde residu’s daarentegen was de residu-kwaliteit (bv. C:N- verhouding of de fractie aan oplosbare stoffen) bepalend voor de C-mineralisatie-snelheid. De sterkste interacties tussen residu-locatie en -kwaliteit werden waargenomen bij de N-dynamiek. Onze resultaten hebben bijgedragen tot de ontwikkeling en calibratie van een module in het PASTIS-model (Garnier et al., 2003), dat toelaat de afbraak van een residu mulch te simuleren. Dankzij dit model konden bruto N-mineralisatie en transport van nitraat in de bodem worden geëvalueerd en kon een kwantitatieve schatting gemaakt worden van het effect van residu-locatie en -kwaliteit op C- en N-mineralisatie in de bodem. Sleutelwoorden: koolstof, stikstof, decompositie, residu-locatie en -kwaliteit, modelleren At present, the mechanisms for carbon sequestration in soil are not well identified and there is still a great deal of uncertainty about its quantification. In particular, little information is available on the impact of modifications in tillage practice (e.g. conversion from conventional tillage towards no-tillage) or changes in land use on carbon stocks and fluxes in soil. Land use and management are principal factors affecting the transformation of organic matter, determining the mineralization of carbon and nitrogen or their retention in soil. In addition, different ecosystems (e.g. arable land, pasture and forest) offer a large variety of vegetation types and likewise plant residues of different nature and quality. The main objective of this work was to identify the physical and biological processes that are affected by plant residue location in soil, in interaction with residue quality. The initial location of plant residues acts directly on some soil physical properties: thewater dynamics, solute transport and soil temperature. The biochemical quality of crop residues influences the soil (micro-)biological processes: biotransformations of carbon and nitrogen, and the activity and composition of the soil microbial biomass. These soil physical and biological changes may interact, modify the soil structure (e.g. by aggregation) and in turn influence the decomposition of soil organic matter. In a first part, the influence of residue quality and soil type on C and Nmineralization was investigated with ‘optimal’ soil-residue contact, i.e. with homogenous incorporation of finely chopped plant material. It has been demonstrated that, under controlled and non-limiting N conditions, the quality of the substrate added was the first factor determining the residue decomposition rate and that soil type had little or no effect on the short-term dynamics of residue decomposition. However on a longer term, carbon mineralization was slightly influenced by soil type, which was probably due to differences in the capacity to stabilize soluble carbon and/or microbial derived carbon. In a second part, the effect of plant residue location on C and N mineralization was examined for oilseed rape residues in a silt loam soil. Soil columns were constructed with incorporated or surface applied residues and periodically placed under a rainfall simulator to simulate field conditions. Soil evaporation was reduced with surface placed residues, resulting in a larger soilwater content than with residue incorporation. At the same time, fast desiccation of the residue mulch was observed. Mulch-derived C and N were concentrated near the soil surface, while residue-C and -N were distributed more deeply in the soil profile with residue incorporation. Microbial activity was closely related to soluble carbon concentrations in the soil profile. Differences in water and nutrient availability resulted in a slower decomposition rate of residues left at the soil surface than when incorporated in soil. Net nitrogen mineralization was larger in soil under mulch than with residue incorporation. Further, the influence of crop residue location on the fate of C and N in soil and soil aggregates was investigated to elucidate the mechanisms controlling carbon storage in soil. On the short term, a large fraction of particulate organic matter (POM) was left at the soil surface, while almost all of the POM had disappeared with residue incorporation. Residue addition increased the aggregate mean weight diameter (MWD) compared to the control soil, and a larger MWD was obtained in the 0-5 cm soil layer under mulch than with residue incorporation. The total amount of residue-C recovered in the aggregate fractions did not significantly differ between treatments. However, this carbon was mostly located in the upper soil layer with mulch, while it was almost equally distributed over the two soil layers with residue incorporation. Despite the different way for new C toenter the soil, the relative distribution of residue-C in the various aggregate fractions did not differ between the two treatments on the longer term - probably because in both treatments residue-C mainly entered the aggregate fractions as soluble C. Finally, the interaction of crop residue location with residue quality regarding C and N mineralization was examined. Residue mulch significantly reduced soil water evaporation, the extent of reduction depended on physical properties of the mulch layer. Changes in mulch water content, assumed as the main factor controlling surface residue decomposition, also depended on (physical) residue quality. When incorporated, C mineralization rates were mainly influenced by the biochemical residue quality, e.g. C:N ratio and soluble compounds. The strongest interactions between residue location and quality were observed in the N dynamics: net N mineralization was determined by the interaction between soil water content (depending on residue location) and N availability (depending on residue quality). Our results contributed to the development and calibration of a submodule of the PASTIS model (Garnier et al., 2003), describing the decomposition of mulched residues. Modelling with PASTISmulch allowed to access gross N fluxes, to estimate nitrate transport and potential leaching in the soil profile and to quantify the impact of residue location and quality on C and N mineralization in soil. Keywords: carbon, nitrogen, decomposition, crop residue location and quality, modelling