Abstract | Keywords | Export | Availability | Bookmark

Choose an application

• Reference Manager
• EndNote
• RefWorks (Direct export to RefWorks)

Optica handelt over de interactie tussen licht en materie. Bijgevolg dienen beiden beschreven te worden wanneer optische fenomenen worden bestudeerd. Licht wordt gebruikelijk voorgesteld als een elektromagnetische golf. Voor de meeste optische effecten zijn vooral de oscillerende elektrische velden belangrijk, veel meer dan de bijhorende magnetische velden. Sinds de ontwikkeling van de kwantummechanica in het begin van de twintigste eeuw wordt materie veelal kwantumfysisch beschreven. Bij lineaire media zijn optische effecten op een lineaire manier afhankelijk van het aangelegde optische veld. Bij niet-lineaire optische (NLO) materialen gaat deze evenredigheid niet langer op. Hier zullen optische processen op een niet-lineaire manier afhangen van de optische veldsterkte. Een maat om te beschrijven hoe sterk een molecule afwijkt van lineair gedrag is de hyperpolariseerbaarheid. Materialen met sterke niet-lineaire optische effecten zijn een intens bestudeerd onderwerp omdat ze belangrijke potentiële toepassingen hebben in de moderne communicatietechnologie, meer bepaald bij optische datatransfer, verwerking en opslag, waarbij ze langzamerhand de klassieke optische apparatuur vervangen. Hierbij is er een stijgende vraag naar materialen met een zo groot mogelijke hyperpolariseerbaarheid. Daarom is het wenselijk verbanden te zoeken tussen moleculaire structuur en hyperpolariseerbaarheid. In deze thesis wordt het niet-lineair optisch gedrag van benzothiazolen en benzothiazoliumverbindingen onderzocht. Dit gebeurt zowel vanuit experimenteel als computationeel standpunt. Experimenteel worden de verbindingen onderzocht door hun hyperpolariseerbaarheid te meten aan de hand van de methode van spectrale hyper-Rayleigh scattering (HRS). Om op zoek te gaan naar verbanden tussen moleculaire structuur en niet-lineaire optische eigenschappen, moeten verschillende verbindingen vergeleken kunnen worden. De ingewikkelde golflengte-afhankelijkheid van niet-lineaire interacties maakt dit echter een moeilijke opdracht. Om op een objectieve manier verbindingen met verschillende golflengte-afhankelijkheden te kunnen vergelijken, moet men op zoek gaan naar methodes om naar golflengte te kunnen schalen. Dit gebeurt doorgaans door bepaalde benaderingen te hanteren en binnen bepaalde modellen te werken. De gemaakte benaderingen zullen echter niet altijd even correct zijn, en niet-lineaire eigenschappen van verschillende verbindingen blijken over het algemeen moeilijk vergelijkbaar. Door gebruik te maken van kwantumchemische theorie en computationele methodes kunnen de benzothiazo-verbindingen ook vanuit theoretisch oogpunt worden onderzocht. Aan de hand van zogenaamde `finite field methods' en door gebruik te maken van densiteit functionaal theorie werden de hyperpolariseerbaarheden van de verbindingen berekend. De berekeningen waren echter sterk afhankelijk van configurationele effecten, en vergelijking met experimentele resultaten bleek niet evident.