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En 2016, Jacob Portman (Asa Butterfield), également nommé Jake est un jeune adolescent timide de 16 ans menant une vie paisible en Floride. Un soir, il reçoit un appel de son grand-père Abe (Terence Stamp), dont il est très proche, qui semble en proie à la panique. Accompagné de sa collègue de travail Shelley (O-Lan Jones), il se rend chez lui pour découvrir son appartement vandalisé et, non loin de là, le corps de son grand-père dont les yeux ont été arrachés. Avant de mourir, Abe parle confusément à Jake d'une boucle et d'un oiseau. C'est alors qu'un monstre humanoïde apparaît à Jake, mais il est repoussé par Shelley (qui ne le voit cependant pas, se contentant de tirer au hasard).Bouleversé par la mort de son grand-père, Jake se confie à son psychiatre, le Dr Golan (Allison Janney). Il lui rapporte les histoires fabuleuses que lui narrait son grand-père dans sa jeunesse à propos d'un pensionnat pour enfants au Pays de Galles gouvernée par une certaine Miss Alma Peregrine (Eva Green), des enfants doués de capacités surnaturelles qui y vivaient ainsi que de sa chasse effrénée de monstres dont la description correspond à celui vu par Jake après la mort d'Abe. Ses parents s'inquiétant de son état mental, le Dr Golan conseille à Jake de se rendre sur les lieux de ce pensionnat, peut-être encore existant, afin de tourner définitivement la page.Jake et son père Frank (Chris O'Dowd) se rendent donc au village de Cairnholm, perdu sur une île du Pays de Galles. Deux enfants de l'île conduisent alors Jake vers le pensionnat, qui est en ruines, détruit par un bombardement de la Luftwaffe le soir du 3 septembre 1943. Il apprend des locaux que la directrice et ses pensionnaires ont alors tous été tués. Jake, incrédule, retourne sur les lieux. Cependant, il n'y est plus seul : des enfants sont présents et semblent l'attendre. Terrifié, Jake prend la fuite, mais il trébuche et s'assomme contre un rocher. Il est alors récupéré par des enfants, les mêmes enfants dont son grand-père lui a parlé durant son enfance : Olive (Lauren McCrostie), une jeune pyromancienne, Millard (Cameron King), un garçon invisible, Bronwyn (Pixie Davis), une petite fille douée d'une force colossale, les Jumeaux (Joseph et Thomas Odwell), deux enfants complètement masqués et Emma (Ella Purnell), qui a la particularité de flotter dans les airs.Les enfants font entrer Jake dans une caverne, affirmant que c'est le chemin d'accès à une « boucle. » Cependant, Jake prend peur et s'enfuit pour retourner au village de Cairnholm. Or tout semble y avoir changé : l'hôtel où il réside est un estaminet et son père ne s'y trouve pas. Alors que les habitants le menacent car ils ne savent pas qui il est (disant qu'il pourrait être un espion), Jake est secouru par les enfants qu'il a rencontrés. Ces derniers lui apprennent qu'il n'est plus en 2016, mais en 1943, le 3 septembre précisément. Ils conduisent Jake au pensionnat, bel et bien en place et dirigé par Miss Peregrine, elle-même. Cette dernière accueille Jake, lui présentant les pensionnaires qu'il ne connaît pas et expliquant être une Ombrune (ou Ambrine au Québec) : en plus de la capacité à se transformer en oiseau (un faucon pèlerin dans le cas de Miss Peregrine), elle possède le don de manipuler le temps. Pour protéger tous les enfants particuliers de la persécution xénophobe, à chaque fin de journée, elle fait remonter le temps de 24 heures : les pensionnaires vivent donc en boucle la journée du 3 septembre 1943, celle-la même qui se termine par le bombardement allemand. Jake, après avoir dîné avec les pensionnaires et s'être rapproché d'Emma, décide de quitter les lieux. Emma le fait sortir de la boucle et revenir en 2016, après qu'ils eurent trouvé un autre oiseau, une avocette élégante, dont Emma affirme qu'il s'agit d'une autre Ombrune.Frank retrouve Jake et tous deux apprennent, stupéfaits, qu'un troupeau a été décimé par un inconnu. Frank décide de ne plus laisser Jake sans surveillance mais son fils finit par s'échapper alors qu'il fait une sieste. Jake retourne dans la boucle et rejoint le pensionnat, où il apprend que l'avocette trouvée par Emma est bel et bien une Ombrune, Miss Avocette (Judi Dench). Jake avoue à Miss Peregrine et Emma les évènements du soir de la mort de son grand-père, il a vu un individu aux yeux blancs, le même genre qu'un groupe de personnes qu'Abe semblait traquer en raison du danger qu'ils faisaient peser sur les Particuliers. Emma l'emmène alors dans sa cachette, l'épave du navire Augusta, où elle montre à Jake des photos de ces individus. Jake reconnaît l'homme qu'il a vu sur l'une d'entre elles qui était nul autre que le chef des gens sur les photos, M. Barron (Samuel L. Jackson).Emma ramène Jake au pensionnat. Afin de lui prouver qu'il est lui aussi un Particulier, elle montre à Jake une scène qui se produit chaque jour : Miss Peregrine tuant à l'arbalète un monstre qui a assassiné Victor, un enfant du pensionnat. Or, si Jake voit distinctement le monstre, il est le seul dans ce cas : c'est là son pouvoir, le même que celui de son grand-père Abe. Miss Peregrine lui explique que des années auparavant, un groupe de Particuliers renégats, menés par M. Barron, ont cherché à acquérir l'immortalité en s'emparant des pouvoirs d'une Ombrune (morte durant l'expérience). Ce fut un échec : tous furent transformés en monstres humanoïdes nommés Sépulcreux, ou simplement Creux (ou Fauchers-du-Néant ou Fauchers au Québec). Pour retrouver leur forme humaine, ces créatures doivent se repaître d'yeux de Particuliers. C'est pourquoi ils ont attaqué la boucle de Miss Avocette.Alors qu'après avoir appris qu'un Creux est sur l'île après que Jake mentionna à propos des moutons morts (disant que les Creux s'attaquent aussi à tout ce qui est sur leur passage), les enfants du pensionnat et les deux Ombrunes décident de chercher une nouvelle cachette, Jake choisit de revenir en 2016, considérant être inutile dans le combat contre les Sépulcreux. Cependant, il découvre qu'un homme de l'île a été tué par le monstre (les yeux du cadavre étant absents). Jake s'enfuit pour prévenir Miss Peregrine et ses pensionnaires que l'imminence de l'attaque du monstre est beaucoup plus proche qu'ils pensaient, mais il est suivi dans la grotte par un ornithologue nommé John Lamont (Rupert Everett) qui se transforme sous ses yeux en le Dr. Golan avant de révéler sa véritable identité : M. Barron. Ce dernier a suivi Jake depuis le début afin de localiser la boucle de Miss Peregrine (au début, il voulait l'adresse par Abe, mais M. Malthus, un Creux (et celui qui est sur l'île) l'a suivi, impatient de lui manger les yeux avant que Barron arrive, alors Barron a dû jouer les psychiatres pour que Jake puisse lui montrer le chemin de la boucle).M. Barron cherche à capturer de nouvelles Ombrunes afin de réitérer son expérience pour acquérir la vie éternelle, avec plusieurs Ombrunes au lieu d'une seule. Il accepte de libérer Jake, en échange de quoi Miss Peregrine se constitue prisonnière. Peu après son départ, M. Malthus attaque le pensionnat, tuant Miss Avocette et manquant de faire de même avec Enoch, un autre pensionnaire appréciant peu Jake. Tous parviennent néanmoins à s'enfuir en mettant à profit le bombardement allemand, qui tue Malthus et fermant la boucle. Les enfants décident ensuite de se rendre à Blackpool (une ville du Royaume-Uni), là où se trouvent M. Barron et Miss Peregrine, en renflouant l'Augusta grâce au pouvoir d'Emma (qui contrôle l'air). Arrivés à destination, une boucle créée en 2016 (l'année exacte de Jake), ils attirent à l'extérieur quatre Sépulcreux qui accompagnent deux des hommes de mains de M. Barron et parviennent à éliminer trois d'entre eux (y compris les hommes de mains). Ils prennent ensuite d'assaut le repaire de Barron.Ce dernier parvient cependant à se défaire des enfants alors que Jake vient tout juste de libérer les Ombrunes prisonnières. Usant de son don de transformisme, il prend l'apparence de Jake. Lorsqu'Emma et Enoch reviennent, ils font face à deux sosies. Cependant, le dernier Sépulcreux s'introduit également sur les lieux. Jake parvient à le voir, à l'inverse de M. Barron, qui se fait capturer et tuer par le monstre humanoïde, lui-même abattu par Jake. Les enfants retournent ensuite à la boucle pour revenir en 1943, faisant leurs adieux à Jake, qui reste en 2016.La boucle se referme et Jake retourne en Floride. Étant donné que la mort de Barron dans le passé de l'année 2016 a effacé sa présence en Floride, le grand-père Abe est toujours vivant. Jake lui raconte tout ce qu'il a vécu et son grand-père lui enjoint de retourner près des Particuliers. Jake utilise alors la carte de son grand-père indiquant toutes les boucles du monde et, en voyageant de l'une à l'autre aux quatre coins de la Terre, il parvient à revenir au moment où l'Augusta emmenait les Particuliers. Jake monte à bord et retrouve Emma, et les deux adolescents s'embrassent, sous le regard bienveillant de Miss Peregrine (en voie de guérison après sa capture) sur la tour de Blackpool et qui se retransforme en faucon en les suivant et les autres enfants sur l'Augusta.