Choose an application

• Reference Manager
• EndNote
• RefWorks (Direct export to RefWorks)

Industrial activities influence the natural concentrations of nitrogen species on our planet. Many things such as combustion engines or fertilizers lead to emissions of nitrogen compounds that harm our ecosystems. As a result, soils can suffer from acidification or natural waters from eutrophication, leading to a loss in biodiversity. Especially agricultural fields are known to release a lot of nitrogen compounds, as often too much fertilizer gets applied on the fields which can’t be taken up by the plants and then ends up in water streams. There are ways to recover nitrogen compounds from these wastewater streams and there are possibilities to recycle certain products from it. One example is the fertilizer ammonium nitrate (NH4NO3) which can be produced by electrochemically recycling nitrate (NO3-) back to ammonium (NH4+). This process goes via intermediates that have different oxidation states and one needs a catalyst that is able to generate the wanted product ammonium. The metal Tantalum, which is also very stable in acid, has proven to be a good choice for this recycling reaction. Furthermore, using acidic reaction conditions shows certain advantages when doing the reaction. In this thesis, the goal was to make the most use of the catalytic Tantalum metal by applying it in the form of very small particles on a porous sponge-like support material made from carbon. The result was an electrode with a high surface area that can interact with the nitrate molecules to reduce them to ammonium. By experimenting with the pure metal, it was found that pH 2.12 provided the best results. The carbon felt was coated with an ink made from Ta nanoparticles and a polymer which acted like a glue to stick the particles to the carbon fibers. The electrodes made this way did produce ammonium, indicating that this coating strategy works. However, the coating showed some stability problems as the performance went down after the initial boosted performance. In a way to skip the coating part, a reactive species was deposited on the carbon fibers. This species then reacted with water to form a catalytic species of Tantalum. These electrodes also produced ammonium and multiple parameters were found that influenced the performance. If there is too much water present at the start, the reactive species will react before it can properly accumulate near the carbon felt, which in return leads to a lower performance. It was also shown that heating the carbon felt after treating it with the Ta-species positively impacted the catalytic layer. In conclusion, further improvements need to be done to make these electrodes suited for the recycling of nitrates back to ammonium, but it was shown that porous carbon material can be functionalized with Ta nanoparticles or reactive Ta species to result in functioning electrodes.

Choose an application

• Reference Manager
• EndNote
• RefWorks (Direct export to RefWorks)

Met een jaarlijkse omzet van meer dan 600 miljard dollar behoort de plasticindustrie tot een van de grootste industrieën wereldwijd. Spullen van plastic zijn niet weg te denken uit ons dagelijkse leven. Helaas komt een groot deel ervan terecht in de natuur. Daar breken deze plastics door natuurlijke processen af in zeer kleine stukjes: microplastics (micrometers groot) en nanoplastics (nanometers groot). Via ons voedsel, het water, inademing of huidcontact worden deze deeltjes opgenomen in onze bloedbaan en weefsels. Eerder onderzoek toont toxiciteit van microplastics in het lichaam aan, maar de volledige gevolgen zijn nog onbekend. Nog minder is bekend over nanoplastics, die door hun kleinere formaat dieper in weefsels kunnen doordringen en mogelijk meer schade aanrichten. Om de effecten van microplastics en nanoplastics (MNPs) op het lichaam beter te begrijpen, en eventueel oplossingen te formuleren, is het van essentieel belang om ze vast te kunnen detecteren en identificeren. Momenteel gebruiken de meeste onderzoekers technieken gebaseerd op het filteren en afbreken van de biologische weefsels waarin de MNPs zich bevinden. Deze thesis onderzoekt een innovatieve analytische methode voor de detectie, identificatie en differentiatie van MNP's in biologische weefsels, zonder de weefsels af te breken. Hierdoor blijven de locatie en de omgevingscontext van de MNP's behouden. MNP’s worden gekleurd met een fluorescente kleurstof, genaamd Nijlrood. Deze kleurstof heeft verschillende fluorescentie-eigenschappen afhankelijk van de omgeving of het plastic waaraan het gebonden is. Aan de hand vaan twee fluorescentie microscopietechnieken bepalen we de spectrale respons (respons in de ruimte) en de levensduur van Nijlrood (respons in de tijd) om zo verschillende MNPs van elkaar te onderscheiden. De metingen werden uitgevoerd in gels waaraan de kleine plastic partikels zijn toegevoegd. Diezelfde gels gebruikten we ook om het gedrag van de plastics in weefsels te bekijken. Om dit beter te kunnen zien, maken we het weefsel doorzichtig met een techniek die 'optical clearing' heet. Hierdoor kunnen we naar het plastic partikel in het weefsel kijken zonder dat de biologische omgeving van de micro- en nanoplastics (MNP's) verloren gaat. De spectrale methode, waar we kijken naar de kleur van het licht dat MNPs uitstralen, blijkt in zijn huidige vorm onvoldoende om verschillende soorten plastic te onderscheiden. Een andere techniek, FLIM genaamd, die meet hoe lang een plastic stuk licht uitzendt, lijkt veel beter te werken om verschillende soorten plastics uit elkaar te halen. Dit onderzoek laat zien dat FLIM veelbelovend is voor het identificeren en onderscheiden van micro- en nanoplastics. De tijd die een plastic partikel nodig heeft om licht uit te zenden tijdens fluorescentiemetingen, kan een handig hulpmiddel zijn om verschillende soorten plastics te identificeren, vooral als we ook naar andere omgevings- en deeltjes-specifieke eigenschappen kijken. Het kan ook voordelig zijn om een geoptimaliseerde spectrale methode te combineren met FLIM, om nog meer differentiatie mogelijk te maken. Verder onderzoek naar de kleinste deeltjes, de nanoplastics, is nog nodig opdat ook zijn geïdentificeerd en gedifferentieerd kunnen worden.